近期，太原理工大学新型碳材料研究院的刘旭光教授团队通过制备了一种Ni₃(HITP)₂/石墨烯基复合气凝胶(Ni₃(HITP)₂/GA)颗粒电极，构建三维电极体系用于苯酚的氧化去除。所构建的三维电极体系具有较高的原位自电解能力，可高效降解苯酚，在15 min内可完全去除50 ppm的苯酚，降解速率常数达到0.3283 min^-1。材料制备流程如图1所示。

图1. Ni₃(HITP)₂/GA制备示意图

焦化废水中的苯酚等污染物对生态环境以及人体健康都有巨大的危害，因此开发焦化废水中苯酚的深度处理工艺是环境保护的迫切需要。三维电极技术具有比表面积更大、传质能力更强、电流效率更高的优点，因此相较传统的二维电极技术能耗更低，对污染物的降解效率更高。然而目前三维电极体系中颗粒电极材料本身催化活性位点较少，导致电催化氧还原性能较差，几乎不产生H₂O₂。它们的实际应用受到其高能耗和对主电极的依赖的限制。在本研究中，Ni₃(HITP)₂/GA中的Ni₃(HITP)₂与复合材料界面处形成的四齿Ni–N₂O₂配位键通过2e^-途径高选择性地原位生成H₂O₂，石墨烯层利用Ni₃(HITP)₂激发的1e^-和颗粒电极的微电极作用将H₂O₂转化为•OH。该研究有效解决了目前三维电极领域对主机板依赖过高、降解效率过低的问题。同时，该体系将•OH(石墨烯层的1e^-作用)和O₂^•-作用(富集O₂)结合使用，显著降低了对酸性环境的依赖，拓宽了利用范围。经过5次循环降解后，系统保持了97.19%的初始降解率，并具有良好的耐久性。基于Ni₃(HITP)₂/GA颗粒电极的三维原位自电解系统对苯酚具有惊人的降解效率，有望在焦化废水中实现实际应用。本研究为颗粒电极在三维电极中的高效利用提供了新的策略，拓展了三维电极在焦化废水中有机物深度处理领域的应用。

图2. 降解机理图

这一成果发表在国际顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental (https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337323009190)上，我院高韶君博士研究生为该工作的第一作者，刘旭光教授和刘伟峰副教授为通讯作者。

文章DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123276